ボリショイ劇場のダンサーとなったモイセーエフはアナトリー・ルナチャルスキー教育人民委員（教育大臣）の仲間たちと交流を図るようになる。24歳のとき、劇団を苦境から救うために振付師としてデビューしたが、モイセーエフは「上演間近に迫った」初演を救っただけでなく、「フットボール」というバレエのために素晴らしい振り付けを行い、経験豊かな演出家たちの気力をも失わせることとなり、仲間たちを驚嘆させた。
　この才能は驚くほどの人気を獲得することとなった。赤の広場で行われるピラミッドや数百人から成る縦隊が形を変えていくアクロバティックな作品で構成される伝説的なパレードはモイセーエフのファンタジーと振り付けによるものだ。モイセーエフは与えられたどんな課題にも情熱的に取り組み、あらゆる作品において自身の才能を開花させる手法を見出した。
　しかしモイセーエフがボリショイバレエ団の主席振付家のポストに就くのではないかと思われたとき、ロスチスラフ・ザハロフがこの役職に選ばれることとなった。しかしまさにこのとき、彼は自身の傷をも星に変えることができるという能力を発揮した。モイセーエフは幕ものの長編バレエを創作する計画を、世界の民族舞踊を作品にするというアイデアに大きく練り直すことに力を注いだのである。このアイデアは革命的なものであった。それまで民族舞踊といえば、クラシックバレエの一部として組み入れられていただけで、独自の芸術的価値は認められていなかった。政治家とのパイプを利用して、モイセーエフはすぐにアンサンブル創設の許可を得るのに成功した。

　戦争の終結を機にアンサンブルは世界的に認められるようになっていく。アンサンブルのメンバーたちは破壊された東欧の都市にソ連軍とほぼ同時に入った。彼らの芸術は美しさ、喜び、楽しみ、愛、信頼といった戦争の時代には忘れ去られていたあらゆるものを取り戻させた。ダンスの言葉に通訳は必要なかった。ブルガリア、チェコスロヴァキアなど、社会主義圏の国々でアンサンブルは「スラヴ諸民族のダンス」という新しいプログラムを披露した。
　 モイセーエフが彼らの伝統舞踊を舞台の上で実に正確に表現していることに観客は感銘を受けた。しかし奇妙なことに実はモイセーエフはフォークロアを学んだのではなく、写真や絵画、音楽家らの話から、それぞれの民族の舞踊の重要な動きを特定し、あとは自身の想像力を駆使して、その動きに合わせた枠としての効果的なダンスを作ったのである。
　その後、モイセーエフはメキシコ、アジア、西欧の観客たちにも同様の感動を与えることとなる。アンサンブルはソ連芸術のシンボルとなり、ボリショイ劇場がパリやアメリカで公演を行うより前に「鉄のカーテン」を壊し、パリのガルニエ宮やミラノのスカラ座といった歌劇場をも席巻した。
　創設者を失い10年が過ぎた今もモイセーエフ・アンサンブルはほぼ休みなく世界公演を続けている。アンサンブルはどの国を訪れても、公演回数で記録を打ち立てている。中でも人々にもっとも愛されているのが、モイセーエフが振り付けた「ダンスへの道」、「パルチザン組曲」、「アラゴンのホタ」などの作品である。これらのプログラムはボリショイ劇場の「白鳥の湖」にも劣らぬ評価を受けている。